대기 수소로부터 박테리아 에너지 추출을 위한 구조적 기초

Nature 615권, 541~547페이지(2023)이 기사 인용

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다양한 호기성 박테리아는 성장과 생존을 위한 에너지원으로 대기 중 H2를 사용합니다1. 전 세계적으로 중요한 이 과정은 대기 구성을 조절하고, 토양 생물 다양성을 향상시키며, 극한 환경에서 1차 생산을 촉진합니다2,3. 대기 H2 산화는 [NiFe] 수소화효소 슈퍼패밀리의 특성이 밝혀지지 않은 구성원에 기인합니다4,5. 그러나 이러한 효소가 주변 수준의 촉매 독인 O2에서 피코몰 수준의 H2를 산화시키는 특별한 촉매 문제를 어떻게 극복하고 파생된 전자가 호흡 사슬로 전달되는지는 아직 해결되지 않은 상태로 남아 있습니다1. 여기에서 우리는 Mycobacterium smegmatis Hydrogenase Huc의 저온 전자 현미경 구조를 결정하고 그 메커니즘을 조사했습니다. Huc는 대기 중 H2의 산화를 호흡 전자 운반체 메나퀴논의 수소화와 결합시키는 매우 효율적인 산소 둔감 효소입니다. Huc는 좁은 소수성 가스 채널을 사용하여 O2를 희생하면서 대기 H2를 선택적으로 결합하며, 3개의 [3Fe-4S] 클러스터는 대기 H2 산화가 에너지적으로 가능하도록 효소의 특성을 조절합니다. Huc 촉매 서브유닛은 막과 연관된 줄기 주위에 팔량체 833 kDa 복합체를 형성하며, 이는 막에서 메나퀴논 94 Å을 운반하고 감소시킵니다. 이러한 발견은 생지화학적 및 생태학적으로 중요한 대기 H2 산화 과정에 대한 기계적 기초를 제공하고, 장거리 퀴논 수송에 의존하는 에너지 결합 모드를 밝히고, 대기 중 H2를 산화시키는 촉매 개발의 길을 열었습니다.

토양에 의한 대기 수소(H2)의 산화는 대기의 산화환원 상태를 형성하는 중요한 생지화학적 과정입니다1. 최근까지 이것은 비생물적 과정으로 여겨졌으나 이제는 적어도 9개 계통의 다양한 호기성 박테리아가 대기 H2를 산화시키고 매년 대기에서 제거되는 총 H2의 75%(약 60 Tg)를 차지한다는 것이 인식되고 있습니다1, 4,6. 대기 중 H2 산화는 영양이 제한된 토양 환경에서 박테리아에게 보충 에너지원을 제공하여 혼합영양적으로 성장하거나7,8,9,10,11 장기간 휴면하지만 생존 가능한 상태로 공기 중에서만 존재할 수 있도록 합니다2,4,6, 12,13,14,15. 예를 들어, Mycobacterium 세포와 Streptomyces 포자는 호기성 호흡 사슬을 통해 대기 H2에서 O2로 전자를 전달하여 기아 상태에서 살아남습니다(참조 7,14,16,17). 대기 중 H2를 산화시키는 능력은 다양한 환경의 박테리아에 널리 퍼져 있으며, 극건조 극지 토양과 같은 일부 생태계는 주로 대기 에너지원에 의해 구동되는 것으로 보입니다1,2,3,15.

대기 중 H2를 산화시킬 수 있는 화학적 촉매는 알려진 바가 없습니다. 이를 위해서는 촉매독 O2의 고농도(21%)를 함유한 대기에 존재하는 저농도의 기질(530ppbv)의 선택적 산화가 필요합니다(참조 18,19). 그룹 1 [NiFe] 수소화효소는 H2가 풍부한 환경에서 박테리아의 호기성 및 혐기성 성장을 지원하는 막 결합 H2 산화 금속효소 계열을 구성합니다. 그러나 이들 효소는 H2에 대한 친화력이 낮고(Michaelis 상수(Km) >500 nM) O2에 의해 가역적 또는 비가역적으로 억제되므로 일반적으로 대기 중 H2 산화가 불가능합니다(참조 20,21,22,23, 24). 최근에는 대기 중 H2 유래 전자를 호기성 호흡 사슬3,4,5,6에 입력하는 그룹 1 및 2 [NiFe] 수소화효소의 여러 고친화성 계통이 확인되었습니다. 전체 세포 연구에 따르면 이들 효소는 H2에 대해 훨씬 더 높은 겉보기 친화력(Km 값 30~200nM)을 가지며 O2에 의한 억제에 둔감한 것으로 나타납니다(참조 4,6,10,25,26). 그러나 이러한 수소화효소가 아직 분리되지 않았으므로 H2를 선택적으로 산화시키고 O2에 대한 노출을 견디며 전자 전달 사슬과 상호 작용하도록 어떻게 진화했는지는 알려지지 않았습니다. 특히, 대기 중 H2의 산화를 담당하는 수소화효소가 본질적으로 높은 친화력을 가지고 있는지, 아니면 호흡 사슬과의 상호작용에 의해 친화력이 조절되는지에 대한 논쟁이 있습니다1,23.